1.はじめに

　立山は富山県南東に位置する標高3,000m級の高山であり，その北西側斜面は日本海に面している．同地は，ユーラシア大陸を起源とする大気汚染物質や黄砂粒子等の長距離輸送の観測地に適しており，これまでにも大陸起源物質の測定や霧水・降水の化学分析が行われてきた．
　富山市科学博物館では2003年から立山有料道路沿いにおける酸性雨観測を開始し，標高別に降水中のイオン濃度，pH，電気伝導度，粒子個数濃度（粒子個数濃度の測定は2012年より開始）の挙動をモニタリングしてきた．
　本研究では，酸性雨観測および気温観測を行った．

2.観測地点と観測期間

　観測地点と観測期間を表1に示した．観測地点は標高660〜2,450mの範囲に，高度130〜310m間隔で10ヶ所設け，積雪のない期間に観測を行った．なお，標高により雪解けと積雪の時期が異なるため，観測期間は標高により異なる．

3.観測方法

　各観測地点にて降水を捕集し，捕集した降水試料は富山市科学博物館に持ち帰り，化学分析を行った．降水の捕集には，常時開放されたバルクサンプラー（貯蔵タン）を使用し，2週間から1ヶ月に1回のペースで回収・交換した．降水試料は，貯蔵タンクごとに重量，pH（ガラス電極法），電気伝導度，イオン濃度（イオンクロマトグラフ法），粒子個数濃度（光遮蔽粒子計数法）を測定した．
　また，それぞれの測定値を基に，降水量（貯蔵タンクの降水試料の重量）で重み付けをした月ごとの加重平均値を求めた．「4.結果と考察」では，月ごとの加重平均値から，2020年の酸性雨観測結果を議論した．1ヶ月とみなす期間は，7月を6月30日〜7月31日，8月を7月31日〜8月31日，9月を8月31日〜9月28日，10月を9月28日〜10月28日とした．なお，各月の中で観測ができなかった期間がある観測地点では，ほかの観測地点との整合性が取れないため，その月の加重平均値は求めず，グラフにも示していない．各測定値及び加重平均値は Supplementary data（https://doi.org/10.6084/m9.figshare. 12061668）に示す．
　気温の観測は，いずれもソーラーラジエーションシールドの中に設置したデータロガーを用い，降水を捕集するバルクサンプラーと同じ場所で行った．データは10分毎に取得した．「4.結果と考察」では，月ごとの単純平均値を示し，1ヶ月とみなす期間は，降水試料の結果と同じにした．なお，天狗平，天狗鼻，美女平，桂台は，8月19日から気温の観測を始めたため，それ以降のデータを使用した．

4.結果と考察

4.1.降水量

　立山の降水量は，標高が高くなるにつれて増加する傾向にある（例えば，朴木・渡辺，2017など）．
　各月の降水量の高度分布を図1 に示した．全体としては標高が高くなるにつれて降水量が多くなる傾向がみられた．8，9，10月は，すべての月において標高2,450mの観測地点で最多となった．
　月ごとに降水量を比較すると，7月が他の月の降水量を大幅に上回った．また，8月の降水量は，標高2,450mと2,305mを除いた全ての観測地点において，200mm以下で最も少なかった．なお，8月に複数の観測地点で降水量が200mm以下になる事例は，過去の観測において2回報告されているのみであることから（朴木・渡辺，2012，2018），例年と比べても降水量が少なかったと考えられる．

4.2.ナトリウムイオン濃度

　ナトリウムイオン（Na⁺）は海塩由来であり，立山では標高が高くなるにつれて低濃度となる傾向がみられる（朴木・渡辺，2006）．
　各月のNa⁺濃度の高度分布を図2に示した．9月は，標高970mより標高の高い観測地点において，標高が高くなるにつれて低濃度となる傾向がみられた．しかし，その他の月は上記のような傾向はみられず，7，8月はそれぞれ1,930m，2,305mより標高の高い観測地点で高濃度となった．
　月ごとの濃度を比較すると，標高660～1,280mの観測地点においては，10月の濃度が最も高かった．この傾向は過去の観測においても度々報告されている（例えば，加藤，2020 など）．

4.3.非海塩性硫酸イオン濃度

　非海塩性（non-sea-salt：nss）硫酸イオン（SO₄^2-）は，測定したSO₄^2-濃度から海塩性由来分を差し引くことで，降水の酸性化に影響を与える，海塩に由来しないSO₄^2-濃度として算出される．それらの起源は，火山から排出されるガスや化石燃料の燃焼によって生じる二酸化硫黄であり，立山では標高が高くなるにつれて低濃度となることが多いが，その傾きは硝酸イオン（NO₃^-）より小さい（朴木・渡辺，2016）．
　各月のnss-SO₄^2--濃度の高度分布を図3に示した．どの月も標高が高くなるにつれて低濃度となる傾向がみられなかった．8月においては，標高2,305m，2,450mの観測地点で高濃度となった．
　月ごとの濃度を比較すると，全ての観測地点において，8月の濃度が最も高かった．後方流跡線解析で空気塊の経路を調べたところ，西之島の噴煙の影響を受けた可能性があると考えられた．

4.4.硝酸イオン濃度

　NO₃^-の起源は，化石燃料の燃焼によって生じる窒素酸化物であり，立山では標高が高くなるにつれて低濃度となることが多い（朴木・渡辺，2010）．
　各月のNO₃^-濃度の高度分布を図4に示した．全体的に濃度のばらつきが大きく，標高が高くなるにつれて低濃度となる傾向はみられなかった．7月は標高660mの観測地点で，8月は標高2,305m，2,450mの観測地点で高濃度となった．この傾向は，同じ月のnss-SO₄^2-濃度の変動と同じであった．その他，次章以降で示すアンモニウムイオン（NH₄⁺），非海塩性カルシウムイオン（nss-Ca²⁺）でも同様の傾向がみられた．霧水と降水を比較すると，各イオン成分は降水よりも霧水の方が10 倍以上高くなることがある（朴木・渡辺，2004）．8月は降水が少なく，標高2,450mと2,305mの観測地点では，温かい雨により発生した霧水が多く含まれることが考えられた．
　月ごとの濃度を比較すると，標高660mの観測地点を除くと，9月の濃度が低かった．

4.5.硝酸寄与比

　硝酸寄与比は，酸性雨の原因物質であるnss-SO₄^2-とNO₃^-に占めるNO₃^-の割合を示したものであり，酸性雨の形成過程を把握する指標となる．立山では標高が高くなるにつれて低くなる傾向がみられる（例えば，朴木・渡辺，2015）
　各月の硝酸寄与比の高度分布を図5に示した．全体的にばらつきが大きいが，標高が高くなるにつれて低くなる傾向がみられた．
　月ごとの硝酸寄与比を比較すると，全ての観測地点において8月が最も低かった．NO₃^-濃度とSO₄^2-濃度が高濃度であった，8月の標高2,305m，2,450mの観測地点における硝酸寄与比は，それより標高の低い観測地点の分布傾向から大きく外れることはなかった．2つの観測地点において，NO₃^-濃度とSO₄^2-濃度は，同じように高濃度となったと考えられた．

4.6.アンモニウムイオン濃度

　アンモニウムイオン（NH₄⁺）は家畜の糞尿や化学肥料，化石燃料の燃焼により発生し，立山では標高が高くなるにつれて低濃度となる傾向がみられることが多い（朴木・渡辺，2016）．
　各月のNH₄⁺濃度の高度分布を図6 に示した．全体的に濃度のばらつきが大きく，標高が高くなるにつれて低濃度となる傾向はみられなかった．8月は標高2,305m，2,450mの観測地点で高濃度となった．
　月ごとの濃度を比較すると，標高660mの観測地点を除き，8月の濃度が最も高かった．また，7月は全観測地点で5µmol/L以下で低濃度であった．

4.7. 非海塩性カルシウムイオン濃度

　非海塩性カルシウムイオン（nss-Ca²⁺）は，海塩と土壌粒子が起源であり，nss-SO₄^2-と同様に，測定したCa²⁺濃度から海塩性由来分を差し引くことで算出される．なお，nss-Ca²⁺は，酸性化された降水を中和する（朴木・渡辺，2006）．立山では，観測地点によって濃度がばらつくことが多い（例えば，朴木・渡2016）．
　各月のnss-Ca²⁺濃度の高度分布を図7 に示した．8月は標高2,305m，2,450mの観測地点で，9月は標高660mの観測地点で，10月は標高660m，970mの観測地点で，それぞれ高濃度となった．
　月ごとの濃度を比較すると，標高1,620mの観測地点を除き，7月の濃度が最も低かった.

4.8.pH

　降水のpHの値は，非海塩性硫酸イオン濃度及び硝酸イオン濃度（酸性化に影響を与える）と，アンモニウムイオン濃度及び非海塩性カルシウムイオン濃度（酸性化された降水を中和する作用を持つ）のバランスによ って決まり（朴木・渡辺，2013），一般的にpH5.6以下の降水のことを酸性雨と呼ぶ．
　各月のpHの高度分布を図8に示した．全期間におけるpHの平均値は5.30であった．この平均値は2019年（加藤，2020）よりもやや高かった．8月と9月においては，標高が低い観測地点においてpHが低く，標高が高くなるにつれてpHは高くなり，それぞれ最大値を標高1,800mと1,620mの観測地点でとると，最も高い観測地点にかけては標高が高くなるにつれてpHが低くなる傾向があった．
　月ごとのpHを比較すると，標高1,420m，1,620m，1,800mの観測地点を除き，8月のpHが最も低かった．

4.9.総粒子個数濃度

　総粒子個数濃度は，捕集した降水試料1mlに含まれる粒子の個数の合計である．粒子の起源としては，燃焼起源と考えらえる黒色粒子と黄砂などの土壌粒子がある（朴木・渡辺，2013）．
　各月の総粒子個数濃度の高度分布を図9に示した．全体としては標高が高くなるにつれて高濃度となる傾向がみられた．

4.10.気温

　各月の気温の高度分布を図10に示した．全体としては標高が高くなるにつれて気温が低くなる傾向がみられた．
　月ごとに気温を比較すると，8月が最も高く，10月が最も低く，7月と9月は同程度であった．各月の標高に対する気温の変動は，どの月も同じ傾向であった．標高に対して直線的に気温は低くならず，標高970m，2,110mの観測地点において，気温はそれぞれの1つ下の観測地点より高くなる傾向があった．上記2つの観測地点はいずれも崖に面しており，気塊の流れが他の観測地点と異なることが一つの原因である可能性が考えられた．
　気温の高度分布と降水中の化学成分の関係，気塊の流れとその影響による化学成分の違いは，今後よりデータを収集することによって解明が進むと考えられる．

5.引用文献

朴木英治・渡辺幸一，2004．立山における酸性雨観測および降水と雲粒との化学成分濃度の違いに関する調査．富山市科学文化センター研究報告，（27）： 81–85．
朴木英治・渡辺幸一，2006.立山における標高別の酸性雨と霧水の違いに関する調査結果2004．富山市科学文化センター研究報告，（29）： 123–131．
朴木英治・渡辺幸一，2012a．立山における酸性雨観測結果（2010）.富山市科学博物館研究報告，（35）： 119–128．
朴木英治・渡辺幸一，2012b．立山における酸性雨観測結果（2011）.富山市科学博物館研究報告，（36）： 13–26．
朴木英治・渡辺幸一，2013．立山における酸性雨および懸濁粒子観測結果（2012）.富山市科学博物館研究報告，（37）： 89–102．
朴木英治・渡辺幸一，2014．立山における酸性雨・懸濁粒子観測結果（2013）.富山市科学博物館研究報告，（38）： 105–120.
朴木英治・渡辺幸一，2015．立山における酸性雨・懸濁粒子観測結果（2014）．富山市科学博物館研究報告，（39）： 69–86．
朴木英治・渡辺幸一，2016．立山における酸性雨・懸濁粒子観測結果（2015）.富山市科学博物館研究報告，（40）： 51–69．
朴木英治・渡辺幸一，2017．立山における酸性雨・懸濁粒子観測結果（2016）.富山市科学博物館研究報告，（41）： 41–58．
朴木英治・渡辺幸一，2018．立山における酸性雨観測結果（2017）.富山市科学博物館研究報告，（42）： 49–59．
加藤咲，2020．立山における酸性雨観測結果（2019）.富山市科学博物館研究報告，（44）： 103–107．